Sources plasma de référence & Nouvelles frontières spatio-temporelles

De la nécessité de développer des systèmes de référence

Afin de tirer pleinement partie des spécificités des plasmas froids, il est indispensable d’en comprendre les mécanismes de base, ce qui implique l’étude de systèmes modèles plus simples, permettant d’accéder à des données collisionnelles ou de spectroscopie indispensables à une meilleure compréhension des plasmas froids. La modélisation des plasmas froids nécessite la connaissance de données atomiques ou moléculaires dont les valeurs rapportées dans la littérature souffrent souvent de très larges incertitudes, voire d’une absence totale de données. Une approche originale de l’équipe porte donc sur la conception de décharges modèles dont les géométries, les matériaux au contact du plasma, et les formes de tension d’excitation sont pensés pour permettre d’une part l’utilisation de nombreux diagnostics complémentaires afin de caractériser au mieux les paramètres du plasma, et d’autre part une comparaison quantitative relativement aisée avec des modèles numériques. Ces sources plasma modèles sont souvent des décharges luminescentes à quelques mbar, mais il peut s’agir aussi de cellule radiofréquence avec électrodes externe, ou encore de plasma jet coaxiaux à plus haute pression. Grâce à ces approches associant systématiquement expériences et simulations numériques quantitatives, des données telles que la section efficace de dissociation par impact électronique du CO2 ou encore les contributions relatives de dissociation thermique ou par impact électronique de I2 ont été obtenues. Le premier document du Portfolio illustre l’importance de cette approche reposant sur des sources modèles simples au travers d’un article résumant les progrès réalisés sur la cinétique chimique et la réactivité des plasma d’oxygène par la combinaison de diagnostics avancés (CRDS, absorption VUV, etc…) et de modèles cinétiques (cf portfolio n°1). Au-delà des seuls schémas de cinétique électronique et chimique, des modèles fluides, PIC ou hybrides, développés dans l’axe (iv) peuvent aussi être testés et validés grâce à ces cas tests.
Ces cellules plasma modèles sont également de puissants outils d’études de spectroscopie. A des fins de calibrations absolues des densités d’oxygène atomique dans des plasmas, des mesures de section efficace d’absorption à deux photons du xénon ont été réalisées, en établissant la loi d’atténuation non-linéaire lors de la propagation du faisceau. Par ailleurs, l’élargissement spectral des raies de fluorescence est en général la combinaison de l’élargissement Doppler et de la structure hyperfine et pour les mesures de température, seul le premier est intéressant. Pour les mesures de température dans des décharges de gaz nobles, une formule analytique a été établie afin de choisir les niveaux les moins élargis par cette structure. Enfin, la technique TALIF a été appliquée sur des atomes d’iode, produits dans un tube à décharge sans électrode à basse pression, et a permis de mesurer la température de ces atomes dans le plasma. Ces mesures ont également conduit à une révision de la position de tous les niveaux d’énergie de l’atome d’iode, comme désormais tabulée dans les tables du National Institute of Standards and Technology.Ces validations ne se limitent pas à la basse pression. Ainsi, des sources d’ondes d’ionisation particulièrement bien reproductibles ont été développées dans des capillaires avec des impulsions nanosecondes autour de 100 mbar en gaz moléculaires, ou bien à pression atmosphérique en He avec des plasma-jet coaxiaux au kHz. Ces sources ont notamment permis les toutes premières comparaisons quantitatives du champ électrique induit par les ondes d’ionisation sur des surfaces diélectriques obtenues expérimentalement par polarimétrie Mueller, et numériquement par des modèles fluides de streamers.

Limites spatiales et temporelles dans les plasmas froids

Une des tendances fortes de la communauté des plasmas froids sur les 20 dernières années a été l’augmentation du nombres d’études portant sur des plasmas à pression élevée (>100 mbar) avec des applications emblématiques : la combustion assistée par plasma, le traitement de l’air, la valorisation du CO2, les applications biomédicales ou en agriculture, la synthèse de nanomatériaux. Les gradients de champ électriques, de densité de charge, de composition de gaz très forts et évoluant sur des échelles de temps typiquement de l’ordre de la nanoseconde qui apparaissent dans ces décharges imposent en effet des méthodes originales pour comprendre les mécanismes. L’équipe étudie 3 sujets principaux sur ces sources plasmas : (a) la dynamique des décharges nanoseconde, (b) l’interaction des décharges filamentaires avec des surfaces diélectriques complexes (catalyseurs, semi-conducteurs, tissus biologiques, etc…) (c) l’interaction avec une phase liquide.
Les décharges nanosecondes, avec une tension élevée est obtenue sur des temps caractéristiques de l’ordre de grandeur de l’inverse de la fréquence de collision électrons-neutres, occupent une place particulière dans la physique des décharges de gaz. Ces décharges sont générées avec des impulsions de tension allant jusqu’à quelques centaines de kilovolts et des temps de montée de l’ordre de quelques nanosecondes. Elles offrent la possibilité de maintenir pendant des dizaines de nanosecondes, des champs électriques et des densités électroniques élevées, pour des pressions allant du mbar à la pression atmosphérique, et permettent une dissociation efficace par l’intermédiaire de molécules excitées ce qui déclenche une chimie très hors équilibre. Elles se révèlent d’excellents systèmes modèles pour la cinétique des plasmas à des champs électriques élevés et pour les diagnostics avancés des plasmas. D’un point de vue plus applicatif, elles permettent le déclenchement simultané de faibles ondes de choc à l’échelle de la microseconde pour l’aérodynamique (“actuators”), la production uniforme d’espèces actives pour des applications en médecine, ou encore la production contrôlée de chaleur et de radicaux à des pressions allant jusqu’à 30 bars pour la combustion assistée par plasma. Ces décharges peuvent également être utilisées pour le traitement de matériaux et la production de nanoparticules. L’interaction des décharges nanosecondes, ou des décharges filamentaires plus classiques (décharges à barrière diélectrique ou continue à pression atmosphérique) est étudiée pour appréhender l’effet du plasma sur les surfaces cibles.
L’interaction avec des surfaces complexes est très fortement liée au développement de nouveaux diagnostic de surface in situ et résolu en temps. Par exemple, le développement de la polarimétrie Mueller sous exposition plasma a permis la détermination du champ électrique de surface d’abord sur des surfaces modèles, puis sur des tissus biologiques. Le couplage plasma/catalyseur a été étudié par absorption infrarouge in situ en transmission aussi bien dans le cadre du traitement de l’air intérieur que du recyclage du CO2. Le développement d’un banc Raman permet également l’étude de l’interaction plasma catalyseur, mais également de l’interaction des décharges nanosecondes avec des semi-conducteurs, ou de l’interface plasma/liquide avec des décharges continues ou nanosecondes